Le chef d'oeuvre de Jörg Seusenhofer est l'unique armure qui puisse avec certitude être attribuée à François Ier et le seul objet qui permette aujourd'hui de mesurer la stature peu commune du souverain. Le roi de France n'a pourtant jamais revêtu, ni même vu, ce harnois commandé à son intention au moment d'un réchauffement des relations diplomatiques entre le royaume de France et l'Empire et que la rupture de la trêve empêcha d'être livré. Le frère de Charles Quint, l'Archiduc Ferdinand de Habsbourg, roi de Hongrie et de Bohème puis roi des Romains (futur Empereur Ferdinand Ier), est à l'initiative de cette commande, décidée après la signature d'un éphémère traité de paix entre les deux états à Nice en juin 1538 et la réconciliation entre Charles Quint et François Ier à Aigues-Mortes en juillet 1539.
Le plus grand armurier d'Innsbruck, Jörg Seusenhofer, est envoyé à Paris en 1539 pour prendre les mesures du roi de France et se voit d'ailleurs confier, à l'occasion de ce voyage, plusieurs commandes par des membres de la cour. Le harnois destiné au roi est un « Doppelküriss », composé d'une armure de guerre (Feldküriss), complétée d'un certain nombre de pièces complémentaires ou de renforts permettant de l'adapter à la pratique du « Freiturnier », à celle du « Plankengestech » (joute à la barrière à la manière italienne), ou du « Stechturnier » à la manière allemande.
D'une très grande qualité formelle, la grande armure du souverain français est ornée de bandes gravées à l'eau forte et dorées bordant les éléments de l'armure ou se détachant sur le fond poli « à blanc ». Ce décor est essentiellement composé de frises de rinceaux enserrant des trophées d'armes, mais une scène de chasse borde l'encolure du plastron, de part et d'autre d'un cartouche central où figurent les allégories de la Prudence et de la Force. Les pièces principales de l'armure sont en outre frappées de grandes fleurs de lys traitées au repoussé, gravées et dorées, qui, pour les plus monumentales d'entre elles (sur les cuissards, les tassettes, les épaulières et les cubitières protégeant les coudes) s'éloignent d'ailleurs des usages héraldiques français en prenant la forme du lys « florencé » enrichi de « pistils » émergeant entre les pétales.
L'armure n'est pas encore achevée à la fin de l'année 1539, au moment où François Ier autorise Charles Quint à traverser son royaume avec ses troupes, de l'Espagne vers la Flandre, pour aller mâter la révolte des Gantois et ne figure donc pas parmi les cadeaux que s'échangent les souverains lors des réceptions offertes par le roi de France à son hôte, à Loches, Chambord puis Fontainebleau. L'échec des négociations autour de l'abandon des prétentions françaises sur le Milanais puis l'attribution de ce duché à son fils Philippe décidé par Charles Quint en novembre 1540 est le prémisse à la reprise des hostilités qui sera effective en juillet 1542.
Bien qu'achevée, la grande armure n'est pas livrée et est intégrée par l'Archiduc Ferdinand de Tyrol à l'extraordinaire collection d'armures des grands capitaines qu'il constitue dans son château d'Ambras près d'Innsbruck. C'est là, le 15 février 1806, que le général Villemansi, inspecteur en chef aux revues de la Grande Armée, fait prélever cette armure, avec une barde équestre qui semble lui correspondre, ainsi que neuf autres harnois ayant appartenu à des princes français pour les faire envoyer à Paris. Les pièces de renfort permettant de protéger la partie gauche du corps pour la pratique de la joute sont en revanche oubliées, ainsi qu'une défense de tête complémentaire.
Exposée en octobre 1807 dans la « salle de la Victoire » (actuelle rotonde d'Apollon) au Louvre, l'armure de François Ier est ensuite versée au musée d'Artillerie, ancêtre du musée de l'Armée.
L'armure de cheval avec laquelle le harnois de François Ier fut dès lors presque toujours associé, au musée du Louvre, au musée d'Artillerie, puis, jusqu'à aujourd'hui, au musée de l'Armée, est également une réalisation de l'atelier de Jörg Seusenhofer exécutée en 1547 et destinée à Ferdinand Ier. Cette armure de cheval fut reproduite en deux exemplaires au moment du mariage de Ferdinand II en 1582 et les éléments de la commande originale et des nouvelles versions de cet ensemble furent mélangés.
Une étude anthropologique réalisée en 1979 et basée sur les dimensions des tibias (que restituent les grèves, pièces rigides couvrant les chevilles), avait permis d'évaluer la taille du souverain Valois à environ 1,92 m. Descendue de sa monture, l'armure laisse entrevoir la large carrure, les jambes interminables mais fort maigres du roi François, ainsi que son exceptionnelle stature que l'on peut finalement situer entre 1,98 m. et 2 m.