Irmão gêmeo de Mario Villares Barbosa, é natural de Campinas, em São Paulo. Enquanto estava no Brasil, foi aluno do pintor Oscar Pereira da Silva, com obras também pertencentes ao acervo da Pinacoteca. Viajou a Paris graças a uma pensão do governo de São Paulo. As obras de Dario se distinguem de outros pintores de sua época, pois já mostram traçados de uma modernidade na pintura local. Depois de sua morte, sua obra foi doada para o Museu Nacional de Belas-Artes do Rio de Janeiro e para a Pinacoteca do Estado de São Paulo.
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