En 1804, un décret napoléonien décrète la transformation de l'abbaye en prison. 10 ans d'aménagements transforment le lieu, et, en 1814, les 200 premiers prisonniers arrivent : hommes, femmes et enfants. En 1850, les femmes sont transférées à la prison de Rennes tandis que les enfants vont à Roiffé. La maison centrale de Fontevrault comptera jusqu'à 2700 détenus pour 48 gardiens, et fermera en 1963.
L'église abbatiale est devenue un dortoir : les coupoles ont été décapitées et 3 planchers ont été établis afin d'y installer des dortoirs.